[논문자료] 비귀금속 촉매에서 사용되는 질소 전구체가 산소 환원 반응의 활성에 미치는 영향

출처: 픽사베이

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고분자 전해질 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cells, PEMFCs)는 수소의 화학반응 에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 에너지 변환 시스템이다. PEMFCs는 소음이 없고 오직 물만 배출하여 친환경적이며 일반적으로 수송용 에너지로 사용되는 부분에서 45~50%정도의 에너지 전환 효율을 보이는데 이는 20~35% 정도의 효율을 보이는 내연기관에 비해 높은 수치이다. 또한 다른 종류의 연료전지에 비해 시동이 빠르고 비교적 낮은 온도(80~100 °C)에서 운용된다는 장점이 있다. 하지만 PEMFCs의 공기극에서 일어나는 산소 환원 반응(oxygen reduction reaction, ORR)은 연료극의 수소 산화 반응(hydrogen oxidation reaction, HOR)에 비해 매우 느리며 이는 단위전지의 성능 감소를 야기한다.

 

본 연구에서는 대표적인 NPMC인 Fe-N-C 촉매를 비표면적이 높고 전기 전도성이 우수한 Ketjenblack EC-300J (약 800 m2 ·g-1)를 탄소지 지체로 4가지 다른 질소 전구체 N,N,N’,N’-tetramethylethylenediamine (TMEDA), 1,2-ethylenediamine (EDA), m-dicyanobenzene (DCB), dicyandiamide (DCDA)를 이용하여 합성하였다. 추가로 Fe/N/C 촉매 합성시 가장 적합한 소성 온도를 찾기위해 700, 800, 900, 1000 °C 의 4가지 다른 온도에서 합성하였다.

논문 출처 : https://scienceon.kisti.re.kr/srch/selectPORSrchArticle.do?cn=JAKO202208149220774

 

본 논문에서는 킬레이팅이 가능한 4가지 질소 전구체를 이용하여 제조 과정에서 철을 원자 단위로 분산시켜 고온 소성 과정에서 효과적인 탄소 표면 개질과 활성점의 분산도를 개선할 전략으로 700, 800, 900, 1000 °C의 소성온도에서 촉매를 합성하였다. 합성한 촉매의 각각 소성 온도별 LSV분석을 통해 성능을 비교하여 본 실험의 촉매 합성방법에 최적화된 소성 온도는 800 °C인 것을 확인하였다. 800 °C 합성한 촉매들의 SEM-EDS mapping을 통해 촉매 표면의 철 함량을 확인하였다. FeNC-EDA-800의 철 함량이 15.64 wt%로 가장 높게 나타났다. XRD 패턴의 탄소 피크의 우측이동을 통해 담지된 철에 의한 탄소의 흑연화도 증가와 그로 인한 격자간 거리의 감소를 확인하였다. EDA를 사용하여 합성한 FeNC-EDA-800이 0.8 V로 Pt/C와 약 100 mV정도 차이인 가장 높은 onset potential을 보였다. FeNC-EDA-800은 EA 결과에서 다른 촉매에 비해 낮은 질소 함량을 보였지만 합성한 촉매 중 가장 높은 onset potential을 보였다.

 

K-L plot을 통해 FeNC-EDA-800의 전자전달수를 분석한 결과 3.89로 4전자 반응 경로가 지배적인 것을 확인하였다. 비귀금속 촉매의 재료로 질소 전구체를 선정함에 있어 질소 함량을 증가시키는 것뿐 아니라 철 함량 조절 및 탄소 표면으로의 적절한 개질을 통한 ORR활성 개선 등 다양한 조건들을 복합적으로 고려하여 적절한 질소 전구체를 선정하여야 한다. 본 논문은 앞으로 보다 효과적인 NPMC 합성방법 최적화와 재료 선정에 방향성을 제시하여 백금계 촉매를 대체할 NPMC개발에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.

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